通訊作者:南策文,沈洋,任耀宇
通訊單位:清華大學
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锂硫(Li-S)電池因其高理論容量而備受關注,但受限于緩慢的Li2S動力學,導致速率能力和循環穩定性不佳。
本研究設計並制造了一種富含磺酸基團的液晶聚合物(PBDT),以加速Li2S的沉積,通過促進電解液中Li+的去溶劑化。使用PBDT改性的商業聚丙烯(PP)隔膜組裝的Li-S電池展現出顯著的倍率容量(4C時爲761 mAh g-1)和循環穩定性(0.5C下500個循環平均衰減率爲每循環0.088%)。基于PBDT的軟包電池在貧電解質和高硫負荷條件下甚至展現出約1400 mAh g-1的卓越容量和約11 mAh cm-2的面容量,顯示出實際應用的潛力。
通過拉曼光譜、分子動力學(MD)和密度泛函理論(DFT)計算的結果揭示了PBDT中豐富的陰離子磺酸基團通過減弱Li+-溶劑相互作用並降低脫溶劑能壘來幫助Li+去溶劑化。本工作闡明了Li+脫溶劑對Li-S電池的重要性,並爲先進的Li-S電池提供了新的設計方向。
圖文導讀
圖1:PBDT在Li-S電池中的機制示意圖。
圖2:PBDT的結構和組成。
圖3:PBDT對Li+脫溶劑作用的影響。
圖4:使用wo-PBDT和w-PBDT隔膜的Li2S電化學反應動力學研究。
圖5:使用wo-PBDT和w-PBDT組裝的Li-S扣式電池的電化學性能。
圖6:使用w-PBDT隔膜組裝的Li-S軟包電池。
總結展望
本研究通過設計富含磺酸基團的液晶聚合物PBDT,成功實現了對Li+脫溶劑過程的調控,從而顯著提高了Li-S電池的反應動力學。使用PBDT改性隔膜的Li-S電池在4C的高倍率下展現出761 mAh g-1的放電容量,並在0.5C下經過500個循環後,平均容量衰減率僅爲0.088%。
此外,PBDT改性的軟包電池在高硫負荷和低電解液/硫比例條件下,展現出約1400 mAh g-1的可逆容量和約11 mAh cm-2的面容量。這些結果不僅證實了Li+脫溶劑在Li-S電池中的關鍵作用,還爲實現高性能Li-S電池提供了有效的設計策略。
文獻信息
標題:Achieving High-Performance Lithium-Sulfur Batteries by Modulating Li+ Desolvation Barrier with Liquid Crystal Polymers
期刊:Advanced Materials DOI:10.1002/adma.202401473